Syntesen af siliciumnitrid blev først rapporteret i 1857 af Henri Edouard Saint-Clair Deville og Friedrich Wöhler. I deres syntese blev en digel med silicium anbragt i en digel fyldt med kulstof og opvarmet for at reducere iltindtrængning. De rapporterede om et produkt, som de kaldte siliciumnitrid, men var ikke i stand til at bestemme dets kemiske sammensætning.
I 1879 opnåede Paul Schützenberger produktet ved opvarmning af silicium blandet med et foringsmateriale (en pasta, der kan bruges som en digelforing opnået ved at blande trækul, kulbriketter eller koks med ler) i en højovn og rapporterede det som en forbindelse med Si3N4. I 1910 producerede Ludwig Weiss og Theodor Engelhardt SI3N4 ved opvarmning af elementært silicium i rent nitrogen. I 1925 syntetiserede Friedrich og Sittig siliciumnitrid ved opvarmning af siliciumdioxid og carbon i en nitrogenatmosfære til 1250-1300 grad ved anvendelse af termisk reduktion af kulstof.